Nach der Niederlage Napoleons nahm der deutsche Nationalismus einen großen Aufschwung. Gefördert durch den König Ludwig I. von Bayern entstanden die Bauten, welche den Zusammenhalt der deutschen Nation hervorhoben, wie die Befreiungshalle bei Kelheim und hier die Walhalla. Man nahm bewusst Bezug auf die deutsche Mythologie.
Die Walhalla hat den Zweck, die Büsten „rühmlich ausgezeichneter Deutscher“ auszustellen. Ludwig ging auch davon aus, alle Menschen „deutscher Zunge“ einzubeziehen. Es wurden auch Österreicher, Schweizer, Niederländer und Personen des Altertums aufgenommen.
Ursprünglich war der Tempel für 50 Personen vorgesehen. Schon 1807 ließ der Kronprinz die ersten Büsten anfertigen. Daran arbeiteten berühmte Bildhauer wie J.G. Schadow und sein Sohn Rudolf sowie Ch.F. Tieck. Der Bildhauer Christian Daniel Rauch schuf 16 Büsten und Figuren.
Beim Regierungantritt von Ludwig gab es schon 60 Büsten. 1830 begann der Bau der Walhalla. Die Baukosten werden mit 4 Millionen Gulden angegeben. Am 18. Oktober 1842 zum 29. Jahrestag der Völkerschlacht wurde der Bau im Beisein vom König eingeweiht. Die Sitzfigur vom Königs stellt man 1890 nach seinem Tod 1868 auf.
Nach dem Auflösen vom Deutsche Bund blieb die Walhalle Eigentum Bayerns. Von 2004 bis 2014 erfolgte eine grundhafte Sanierung. Gegenwärtig werden 132 Büsten und 65 Gedenktafeln ausgestellt.
Seit 2008 kamen Büsten von Edith Stein, Heinrich Heine, Käthe Kollwitz und Max Planck hinzu. Die Büste von Sophie Scholl wurde 2003 aufgestellt mit einer Gedenktafel.
