Friedrich Wilhelm II. verpflichtete dafür einen Gärtner aus dem Fürstentum Anhalt-Dessau. Es wurde auf freien Wuchs Wert gelegt. Sogar Kühe weideten im Garten, deren Milch verarbeitete die Meierei im Norden der Anlage. Ab 1816 erfolgte eine Umgestaltung durch Peter Joseph Lenné. Es entstanden breite Wege und Sichtachsen zur Pfaueninsel, nach Glienicke, Babelsberg und Sacrow. Im Stil des Frühklassizismus erfolgte von 1787 bis 1791 nach Plänen von Gonthard und Langhans der bau vom Marmorpalais. Angelehnt an die Symbolik der Freimaurer entstanden einige Gebäude wie die Schlossküche, die Bibliothek und der Eiskeller. Die Orangerie wurde 1791-1793 errichtet.
Mit seiner kostbaren Ausstattung zählt das Palais zu den bedeutendsten Bauten des Frühklassizismus.
Schloss Cecilienhof wurde unter dem Kaiser Wilhelm II. von 1914 bis 1917 im nördlichen Teil des Parks im englischen Landhausstil erbaut. Es war der letzte Schlossbau der Hohenzoller und wurde als ein um mehrere Höfe gelagerter Fachwerkbau vom Architekten Paul Schultze-Naumburg errichtet. Das Schloss war für den Kronprinzen Wilhelm und seine Frau vorgesehen.
Weltbekannt wurde Schloss Cecilienhof durch die Potsdamer Konferenz der Siegermächte vom zweiten Weltkrieg Russland, USA und Großbritannien vom 17. Juli bis 2. August 1945. Daran erinnert die Ausstellung im Schloss und symbolisch der Rote Stern auf der Rasenfläche im Ehrenhof.
Sehenswert im Schloss sind die im historischem Stil eingerichteten Zimmer und die große zentrale Halle.